Engineering: 高效电合成双氧水及其电芬顿处理难降解有机物的应用
该研究针对电催化合成H2O2过程中O2的传质限制、催化剂的选择性和O2还原中的电子转移问题,提出了系统的工程解决方案:利用聚四氟乙烯(PTFE)的疏水性强化O2的传质,利用二氧化锆(ZrO2)的亲水性增强O2还原的电子传递,利用介孔碳(CMK-3)的大比表面积和空隙为基底提供丰富的催化位点,成功制备了高效生成H2O2的ZrO2/CMK-3/PTFE阴极(图1a),并通过强化O2从疏水层到亲水层的扩散,提高O2利用效率,大幅提升了H2O2的产率。研究结果表明,在相同条件下,ZrO2/CMK-3/PTFE阴极的H2O2产率比传统气体扩散阴极提高了7.56倍。在气体扩散模式,pH=1和-1.3 V vs. SHE偏压的条件下,H2O2生成率高达125.98 mg cm-2 h-1(图2a),归一化的催化剂产量为5674.04 mmol gcatalyst-1 h-1。此外,即使在中性条件下,也能保持较高的H2O2选择性(FE: 90%,图2b)。
Fig. 1. ZrO2/CMK-3/PTFE阴极的制备及产H2O2装置
Fig. 2. ZrO2/CMK-3/PTFE阴极产H2O2的性能.
所制备的ZrO2/CMK-3/PTFE具有优异的电合成H2O2稳定性(图2c-d)。
Fig. 3. ZrO2/CMK-3/PTFE阴极的电芬顿降解有机物性能
所制备的ZrO2/CMK-3/PTFE电极应用于电-芬顿(EF)难降解有机物中(图1b-c),表现出优异的电芬顿性能。高产量H2O2的生成确保EF体系充足•OH的产生,在最佳条件下,该体系可实现罗丹明B(RhB), 甲基橙(MO), 亚甲基蓝(MB)和苯酚分别99.8%,99.6%,98.5%和96.4%的降解效率(图3)。该研究为高效电合成H2O2和EF处理难降解废水提供了新的工程解决方案。
论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095809923000899#f0005